Un de ses premiers rôles au cinéma est la Grouchenka dans les Frères Karamazov en 1969 aux côtés de Bernard Fresson et Pierre Brasseur.
Danièle Lebrun a aussi beaucoup joué au théâtre, pour le grand public elle est spécialisée dans les adaptations de théâtre à la télé (comme son Bérénice de Jean Racine, Lulu de Frank Wedekind, Le Jeu de l'amour et du hasard de Marivaux dans des réalisations de son époux Marcel Bluwal).
Au cinéma, elle participait — entre autres — dans Ça n'arrive qu'aux autres, Camille Claudel et Uranus.
A la télévision, elle est la troublante Comtesse de Saint-Gély aux côtés de Claude Brasseur dans les nouvelles aventures de Vidocq.
Au théâtre, elle joua pendant des années dans l'adaptation des Exercices de style de Raymond Queneau mis en scène par Jacques Seiler.
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